En 1917, il s'installe définitivement à Paris. En 1918, avec le peintre Amédée Ozenfant (1886-1966), il publie Après le cubisme, manifeste du mouvement puriste qu'ils créent ensemble. Ce manifeste stigmatise le cubisme et les excès futuristes et propose un retour à l'ordre ainsi qu'à une simplicité des formes. 。
En 1920, ils fondent ensemble l'Esprit nouveau, revue internationale d'esthétique, à laquelle participent de nombreux artistes comme Jean Cocteau, Louis Aragon et Auguste Lumière. Par la suite, Le Corbusier s'éloignera de ce mouvement. Dans les années 1920, avec son cousin le jeune architecte Pierre Jeanneret (1896-1967), ils lancent leur propre agence d'architecture et réalisent pendant une dizaine d'années, à Paris et dans ses environs, une série de villas expérimentales dont, entre autres, la Maison La Roche et la Villa Savoye (1928-1931) à Poissy qui sera la dernière. Rompant avec toute référence antérieure, ils énoncent en 1927 les cinq points de l'architecture nouvelle : pilotis, toit-jardin, plan libre, fenêtre en longueur, façade libre.

Tout en travaillant à une nouvelle conception de la ville du futur c'est-à-dire en y organisant une concentration urbaine en hauteur par la création de grands immeubles, Le Corbusier fonde en 1928 les CIAM (Congrès internationaux d'architecture moderne) qui lui donneront une renommée internationale. En 1933, il publie la Charte d'Athènes qui énonce les bases d'un urbanisme rationnel mieux adapté aux exigences de la vie moderne, en créant des zones indépendantes qui correspondent à la vie, au travail et aux loisirs.

En se référant au Modulor, outil de mesure à la taille de l'homme moyen (1,83m), il formalise à partir de 1943 tout un système de proportions basé sur le nombre d'or : ainsi il pense l'habitation à l'échelle humaine. En 1947, il construit à Marseille la Cité Radieuse, immense parallélépipède comprenant les équipements collectifs nécessaires à la vie (une école maternelle et un gymnase sur le toit-terrasse) et trois cent soixante appartements en duplex donnant sur de larges couloirs, sorte de ≪rues intérieures≫. Sa période la plus active s'étend de 1945 à 1965 pendant laquelle il réalise la conception urbaine de Chandigarh, nouvelle capitale du Pendjab en Inde. Il finit sa vie sur la Côte d'Azur dans un petit ≪cabanon≫ construit sur un pic rocheux qu'il conçoit comme un espace minimum de vie. Il y meurt noyé au cours d'une de ses baignades quotidiennes. Célèbre, il aura des obsèques officielles dans la cour du Louvre sous la présidence d'André Malraux (1901-1976) écrivain et ministre de la culture du général de Gaulle (1890-1970).